En 1873 formula votos perpetuos fuera del claustro, naciendo la idea de fundar la “Compañía de la Cruz”. El 17 de Enero de 1875 comienza a tomar forma su proyecto: encuentra tres compañeras, Josefa de la Peña que gozaba de una buena situación económica, Juana María Castro y Juana Magadán.
Ayudada económicamente por Josefa Peña alquilan su “convento” (un cuarto en la casa número 13 de la calle San Luis en Sevilla), para asistir a los necesitados. En 1876, se declara una epidemia de viruela en Sevilla, y las Hermanas de la Cruz intensificaron sus esfuerzos para ayudar a los pobres y enfermos. Este mismo año, 1876 Sor Ángela consigue la admisión y bendición de su Obra por el Obispo de la diócesis, el Cardenal Spínola. Crearon numerosos conventos en diferentes lugares de España, Italia y América, centrándose en la asistencia material y espiritual a pobres, enfermos, necesitados y niños huérfanos o sin hogar.
En 1894 viajó a Roma para entrevistarse con el Papa León XIII quien concedió el decreto inicial para la aprobación de la compañía, que firmó en 1904 el Papa Pío X. Falleció el 2 de Marzo de 1932 por un accidente cerebro-vascular, siendo sepultada en la cripta de la Casa Madre de Sevilla.
